Det skriftlige arkivmaterialet etter Catharine Kølle omfatter totalt 1850 håndskrevne sider med tekst, upublisert og tilnærmet ulest i 130 år etter hennes død.
De 1050 sidene med reiseskildringer utgjør en massiv og til dels ugjennomtrengelig tekstvegg, tettskrevne sider med oppramsing av topografiske detaljer, kartografi i skrift. Reiseskildringene er preget av nøkterne registreringer av landskapene Catharine vandret gjennom. Tidstypiske høystemte skildringer og hyllester av landskap og høyfjell finnes det fint lite av – med topografisk blikk dokumenterte hun vandreruter, avstander, gårder, kirker, steder – tilnærmet fritt for følelser og romantisk patos. Bare i korte glimt karakteriserer hun et sted eller et landskap som «hæslig» eller «indtagende», det sistnevnte særlig forbeholdt kulturlandskapene på Østlandet. I pakt med tidens landskapssyn anså hun nok høyfjellsnaturen som «hæslig, ødslig og raa», men selv om hun kun sporadisk skildrer fjellandskap i positive ordelag, og i tillegg bare malte noen få rene høyfjellsmotiv, er fjellnaturen i tekstene og bildene hennes like fullt detaljert topografisk utpenslet – hun hadde tross alt nærkontakt med fjellnaturen rundt Ulvik det meste av sitt voksne liv.
I de 25 brevene som er bevart etter Catharine Kølle er derimot personligheten hennes svært uttrykksfullt til stede. Et meningsbærende og myndig menneske, kunnskapsrik, tekster krydret med eksalterte stemninger og følelser, i tillegg til utfyllende opplysninger om flere av reisene hennes. Vi får nærkontakt med mennesket Catharine Kølle, ikke minst gjennom brevenes formidling av det nære og varme vennskapet med adressaten Ivar Lekve.
I over 30 år – 1827-1858 – noterte Catharine meteorologiske observasjoner, trolig inspirert av prost Niels Hertzberg i nabobygda Ullensvang. Observasjonene er nedtegnet som årlige sammendrag, der avsnittene fra hver enkelt måned nærmest fremstår som meteorologiske prosadikt – korthogde, knappe, detaljerte – som det meste annet hun skrev.